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1914年第一次世界大战爆发，柯南·道尔已经五十五岁，他也想参军。
这一举动和他的骑士精神以及个性是相符合的。
并不让人惊讶的是，他被拒绝了。
受到阻挠之后，他又有了在他居住的克罗伯勒组建一支平民义勇军团的构想。
几周之后，政府接受了他的想法，组建了一个由政府领导的义勇军团，克罗伯勒的团体也并入其中。
柯南·道尔拒绝担任领导，以无公职的阿瑟·柯南·道尔爵士身份加入其中，他还向陆军部就如何作战积极献策，特别提出其中求生方案，诸如充气圈、充气救生艇以及身体防护。
他还帮助华生医生出版了《恐怖谷》，这是歇洛克·福尔摩斯最后一部长篇故事，其中的谋杀就发生在离柯南·道尔家不远的乡村。
1916年柯南·道尔开始撰写六卷本史书《英国在法国以及佛兰德斯的战争》，于1920年完成。
他为了完成这部作品至少和十五位将军有过通信，他们中许多人将私人文件给他使用。
这部作品摒弃了同时代研究的观点，因为过分迷恋军事运动和技术细节遭到一片反对之声。
政府曾接触柯南·道尔，想让他组建一个宣传部门，但是他拒绝了，宁愿成为免费的媒介。
几乎作为一种回应，福尔摩斯的短篇系列《最后致意》中有一篇1917年发表的《最后致意》，讲述了福尔摩斯在战时的丰功伟绩。
1917年末，柯南·道尔对歇洛克·福尔摩斯的兴趣再次变淡了。
在伦敦唯灵论联盟的一次会议上，柯南·道尔宣称自己是一名全心全意的唯灵论者。
柯南·道尔对灵魂现象着迷了许多年，他一直在寻找一个命中注定的“大目标”
，于是他想证明自己应该献身于发扬唯灵论的事业。
他开始写作大量唯灵论的作品，比如《新启示》（1918）、《重大的消息》（1919）.1921年，他母亲去世之后发表了（也许和她在一起能让他想到儿时的宗教信仰）《唯灵论之旅》。
他四处游历，在全世界宣讲唯灵论。
柯南·道尔的主张和轻信受到出版社和公众普遍质问。
1919年10月，《纽约时报》刊登了名为《轻信很难理解》的文章：
《海滨杂志》
将阿瑟·柯南·道尔作为侦探小说作家崇拜的人们——这个群体几乎遍布英语读者群——会特别伤心，他们不理解并为此感到遗憾，因为柯南·道尔相信“唯灵论”
，并且着迷于通过笔和口宣传它。
对现代心理学家来说这没有什么神秘的，也没有所谓的另一个世界的现象，这位受过良好教育的聪明人——头脑中科学和哲学的成分不是那么一点点——说起话来就像五十年前福克斯姐妹［十九世纪声明狼藉的心灵学骗子］的追随者一样。
柯南·道尔个人和死者的交流经验使得他对批评不屑一顾。
他在自传《回忆和冒险》（1924）中写道：
人们很不自然地问我，是什么让我如此确信真有其事。
我十分肯定这是真实存在的，我放弃喜欢的并且获利丰厚的工作，长时间离开家里，屈服于各种麻烦、损失甚至侮辱，为了找到人们真正的家……我也许会简单地说，任何精神感觉都是确实的。
丹尼尔·斯塔修尔是最近一位撰写柯南·道尔传记的作者，他在获奖作品《说故事的人：阿瑟·柯南·道尔传》（1999）总结柯南·道尔的使命说道：
许多人在对［唯灵论］问题上会像［柯南·道尔］那样；很少一部分人会保持沉默。
柯南·道尔责任感不允许他保持沉默。
在克服困难之后他会感到安慰，觉得自己必须和别人分享。
这项任务在后半辈子一直吸引他。
如果说这让他成为一个疯狂的人，也确实如此。
这时期仍然发表了一些歇洛克·福尔摩斯的故事（有些人说那是为唯灵论事业做经济后盾），最后一批故事以《王冠宝石案》为开始，到1927年的《肖斯科姆别墅》结束，评论家觉得其中一些案子对福尔摩斯没有挑战性；不过《雷神桥之谜》、《退休的颜料商》和《显贵的主顾》应该算在福尔摩斯的出色成就之列。
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